作為一種具有高物理和化學(xué)穩(wěn)定性的抗生素,四環(huán)素(TCH)廣泛存在于自然水體和生態(tài)環(huán)境中。金屬-有機(jī)框架(MOFs)材料光催化降解TCH,由于其環(huán)境友好和良好的回收利用性能引起了人們廣泛的關(guān)注。盡管Z型異質(zhì)結(jié)MOFs復(fù)合材料廣泛應(yīng)用于光催化,但關(guān)于氧空位(Ov)在Z型光催化劑中的作用機(jī)制尚不明確。
基于此,五邑大學(xué)李玉瑛/劉捷威老師在前期MOFs及MOFs復(fù)合材料光催化研究的基礎(chǔ)上,設(shè)計(jì)了一例氧空位(Ov)修飾的Z-型異質(zhì)結(jié)MOFs復(fù)合材料,NU-1000/BiOCl-Ov。通過(guò)XPS和順磁共振(EPR)確認(rèn)了復(fù)合材料中氧空位的存在,并且利用原位XPS、開(kāi)爾文探針力顯微鏡(KPFM)、紫外光電子能譜(UPS)和EPR等測(cè)試手段詳細(xì)表征了復(fù)合材料中的Z型電荷轉(zhuǎn)移路徑。相比于NU-1000和BiOCl-Ov單體,NU-1000/BiOCl-Ov在光催化降解TCH中表現(xiàn)出顯著提升的性能。理論計(jì)算顯示氧空位能夠引發(fā)電子的重新排布,促進(jìn)O2分子和TCH分子的活化。機(jī)理研究表明,MOFs復(fù)合材料中氧空位和Z型異質(zhì)結(jié)的協(xié)同作用,能夠有效地增進(jìn)光生載流子的分離。

圖1.氧空位和Z型異質(zhì)結(jié)協(xié)同作用促進(jìn)光催化TCH降解的示意圖
相關(guān)成果以“Elucidating the synergistic effect of oxygen vacancies and Z-scheme heterojunction in NU-1000/BiOCl-Ov composites towards enhanced photocatalytic degradation of tetracycline hydrochloride”為題發(fā)表于 Journal of Colloid And Interface Science期刊。論文第一單位為五邑大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,第一作者為五邑大學(xué)碩士研究生鄧恩澤,通訊作者為李玉瑛副教授、劉捷威副教授。本研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和江門(mén)市五邑大學(xué)合成化學(xué)與清潔生產(chǎn)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)的大力支持。